中心杨喜昆课题组研究成果在国际顶级期刊《Applied Catalysis B: Environmental》上发表
近日，中心杨喜昆课题组在非贵金属燃料电池催化剂制备及机理研究方面取得重要进展，相关研究成果以“Clarifying thecritical roles of iron in boosting oxygen reduction: Single Fe atoms anchoredon carbon vacancies as efficient active sites”为题，发表在国际顶级期刊《AppliedCatalysis B: Environmental》上（影响因子：24.319）。昆明理工大学管理与经济学院教师、材料科学与工程学院博士谭丰为论文第一作者，分析测试中心杨喜昆教授级高工为论文通讯作者，昆明理工大学为唯一第一作者和通讯作者单位。
图1. 在Fe-N-C催化剂表面构建ORR催化活性位
论文针对当前热解的燃料电池过渡金属(M)-氮(N)-碳(C)催化剂活性位结构存在争议等问题开展研究。通过分子设计制备出Fe单原子分散在碳微球表面的NHMs@Fe高性能电催化剂（见图1）。运用原子分辨率的球差校正扫描透射电镜(Aberration-CorrectedSTEM)对碳球边缘的微观结构进行表征（见图2）。特别是运用同步辐射光电发射谱(SRPES)、飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)、俄歇电子能谱(AES)及光电子能谱(XPS)等表面分析手段研究了催化剂表面从顶层→亚纳米层→纳米层的化学组成和结构，发现单个Fe原子均匀分散在碳微球表面，并证明Fe与N没有形成Fe-Nx结构。
图2. 单个的Fe原子分散在催化剂微球表面的AC-STEM图像
更重要的是，运用先进的表面分析手段研究了热解过程中前驱体成分和结构的演化，发现高温下N原子的移除导致催化剂产生微孔和表面缺陷，进而提出高温碳热还原出来的Fe原子被相邻N原子移除所产生的空位锚定形成ORR活性的新机制。该项工作通过建立表面结构明确的前驱体来澄清Fe-N-C催化剂活性位结构的争议并揭示形成机制，将为理性设计和调控活性位结构制备出高性能M-N-C催化剂提供了理论指导。
论文Aberration-CorrectedSTEM、SRPES、XAFS及ToF-SIMS表征得到中科院沈阳金属所、中科院合肥光源、中科院上海光源及清华大学分析中心的支持，显微分析由分析中心周烈兴博士完成，理论计算得到我校分析测试中心闵春刚教授和材料科学与工程学院王劲松博士大力支持和帮助。该工作还得到国家自然科学基金面上项目(51374117)、国家自然科学基金地区基金(21363012和11764026)等项目支持。